In Spanien kenn ich mich zwar nicht aus, hab aber dafür ein wenig Ahnung wie es in Portugal aussieht: Bin mal spontan mit dem Fernbus von Lissabon nach Peniche gefahren, war super unkompliziert, für die Entfernung (und im Vergleich zu Österreich) auch ziemlich günstig soweit ich weiß und das Streckennetz war meiner Erinnerung nach ziemlich gut, man sollte also mit dem Bus zu allen größeren Stäten hinkommen.
Wenn man so vergleicht wie hoch die Interrail Preise sind (und man beachtet wie viel da meistens noch wegen der Reservierungen dazu kommt) würd ich vermuten dass du mit dem Bus wahrscheinlich günstiger wegkommst (kommt aber natürlich auch drauf an wie viel du herumfährst / was du alles sehen willst / ...)