Es gibt von Sao Paolo (zentraler Busbahnhof) mindestens eine Linie, die nach Santiago de Chile und nach Lima faehrt.
Von Buenos Aires gibt es mehr Verbindungen in die Andenlaender, z.B. nach Bolivien, Lima, Quito, sogar bis Caracas stand a angeschlagen. Fuer Buenos Aires - Lima waren vor 3 Jahren jedenfalls etwa 5 Tage Fahrtzeit veranschlagt. Die Leute an den Schaltern sagten aber selbst, dass die Busse nicht immer nach Zeitplan fahren, nicht zu allen Jahreszeiten, dass man nie weiss, was auf bestimmten Wegabschnitten los ist, Fahrzeugpannen, Grenzuebergaenge...
Die Strecken sind meist entweder B.A. - SCL - Panamericana nach Norden (das ist zuverlaessiger, aber auch eine langweiligere Strecke), oder B.A. - Pampa - Gran Chaco/Pantanal (Rand) - Tiefland Bolivien - Hochland Bolivien - Titicacasee - Cuzco - Nazca - Ica- Lima, gibt auch noch wenigstens eine andere uebr Nordargentinien/Nordchile...
Ich wuerd's in Deiner Situation nicht empfehlen: du hast grosse Terminunsicherheit, und in den Bussen schaukelt es v.a. in den peruanischen Bergen in aberwitziger Weise: im Schaukeln und im Rauf und Runter auf schlechten Strassen besteht dann das ganze Abenteuer, plus evtl. Ueberfallgefahr - ueber 50% der Strecke faehrst du wahrscheinlich nachts, wo man eh nichts sieht, dazu die sich uebergebenden Mitreisenden... Wenn man die Strecke in mehrere 15 Stunden Abschnitte ueber ein paar Wochen aufteilt, wuerde ich sagen: tolle Sache, da lernt man wenigstens was kennen - aber mit Termindruck, wo es ein Problem ist, wenn Du eine oder zwei Wochen spaeter irgendwo ankommst, das bringt's nicht, glaub ich.
Hinzu kommt: die Landschaften sind zwar grandios, aber wenn man 5 Stunden durch gruene Weiden, Zuckerrohrfelder und Plantegenbaeume Brasiliens gefahren ist, dann hat man's auch gesehen - und wenn dann noch 20 weitere Stunden vor einem liegen, tritt einfach irgendwann Saettigung ein. Preislich machen derartig lange Busfahrten zu einem Flug zwar einen kleinen, aber nicht mehr DEN Unterschied, den man auf Strecken bis 800 km feststellt.